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1664年1月，莱布尼茨完成了论文《论法学之艰难》，获哲学硕士学位。是年2月12日，他母亲不幸去世。18岁的莱布尼茨从此只身一人生活，他—生在思想、性格等方面受母亲影响颇深。
1665年，莱布尼茨向莱比锡大学提交了博士论文《论身份》，1666年，审查委员会以他太年轻(年仅20岁)而拒绝授予他法学博士学位，黑格尔认为，这可能是由于莱布尼茨哲学见解太多，审查论文的教授们看到他大力研究哲学，心里很不乐意。他对此很气愤，于是毅然离开莱比锡，前往纽伦堡附近的阿尔特多夫大学，并立即向学校提交了早已准备好的那篇博士论文，1667年2月，阿尔特多夫大学授予他法学博士学位，还聘请他为法学教授。
这一年，莱布尼茨发表了他的第一篇数学论文《论组合的艺术》。这是一篇关于数理逻辑的文章，其基本思想是想把理论的真理性论证归结于一种计算的结果。这篇论文虽不够成熟，但却闪耀着创新的智慧和数学的才华，后来的一系列工作使他成为数理逻辑的创始人。
1666年莱布尼茨获得法学博士学位后，在纽伦堡加入了一个炼金术士团体，1667年，通过该团体结识了政界人物博因堡男爵约翰·克里斯蒂文，并经男爵推荐给选帝迈因茨，从此莱布尼茨登上了政治舞台，便投身外交界，在美因茨大主教舍恩博恩的手下工作。
167l～1672年冬季，他受迈因茨选帝侯之托，着手准备制止法国进攻德国的计划。1672年，莱布尼茨作为一名外交官出使巴黎，试图游说法国国王路易十四放弃进攻，却始终未能与法王见上一面，更谈不上完成选帝侯交给他的任务了。这次外交活动以失败而告终，然而在这期间，他深受惠更斯的启发，决心钻研高等数学，并研究了笛卡儿、费尔马、帕斯卡等人的著作，开始创造性的工作。
1673年1月，为了促使英国与荷兰之间的和解，他前往伦敦进行斡旋未果。他却趁这个机会与英国学术界知名学者建立了联系。他见到了与之通信达三年的英国皇家学会秘书、数学家奥登伯以及物理学家胡克、化学家波义耳等人。1673年3月莱布尼茨回到巴黎，4月即被推荐为英国皇家学会会员。这一时期，他的兴趣越来越明显地表现在数学和自然科学方面。
1672年10月，迈因茨选帝侯去世，莱布尼茨失去了职位和薪金，而仅是一位家庭教师了。当时，他曾多方谋求外交官的正式职位，或者希望在法国科学院谋一职位，都没有成功。无奈，只好接受汉诺威公爵约翰·弗里德里希的邀请，前往汉诺威。
1676年10月4日，莱布尼茨离开巴黎，他先在伦敦作了短暂停留。继而前往荷兰，见到了使用显微镜第一次观察了细菌、原生动物和精子的生物学家列文虎克，这些对莱布尼茨以后的哲学思想产生了影响。在海牙，他见到了斯宾诺莎。1677年1月，莱布尼茨抵达汉诺威，担任布伦兹维克公爵府法律顾问兼图书馆馆长，并负责国际通信和充当技术顾问。汉诺威成了他的永久居住地。